铬渣堆场渗滤液对土壤—地下水系统污染规律研究
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摘要
铬渣是铬盐及铁合金等行业在生产过程中排放的有毒废渣，其有害成分主要是可溶性铬酸钠、酸溶性铬酸钙等六价铬离子。长期堆放的铬渣淋滤液中含有Cr（VI），它是一种具有高迁移能力的重要污染物。铬渣如果不加处理而长期堆放，会致使铬渣中水溶性六价铬被雨、雪水浸后，随着雨、雪水和地表水渗入地下，对周边地表水、地下水以及土壤造成严重污染。
论文针对目前铬渣堆场及其渗滤液生态环境污染严重这一热点问题，以辽宁省沈阳和锦州两处典型铬渣堆场为研究对象，采用室内实验、理论分析、数值模拟和现场应用相结合的研究方法，从深层次、多学科、多角度展开研究。主要研究成果如下：
（1）通过沈阳、锦州铬渣静态浸溶实验和动态淋溶实验，测定不同固液比、浸取剂pH、浸出时间、搅拌强度、铬渣粒度大小、温度等因素对铬渣中污染物溶解释放影响，揭示不同地区铬渣中污染物析出、释放规律。研究结果表明，锦州铬渣在淋滤初期，Cr(VI)浓度含量非常高，下降速度快，随时间推进，下降速度趋于缓慢，体现淋滤过程中Cr(VI)容易淋出，铬渣堆放将会对土壤－地下水造成严重污染；和锦州同质量的沈阳铬渣，在淋滤过程中，Cr(VI)浓度下降较锦州铬渣缓慢，浓度也较锦州铬渣低，变化幅度较小，下降速度缓慢，主要原因是沈阳铬渣为长期堆存的风化铬渣，而锦州铬渣为新铬渣，可溶性Cr(VI)含量较高的缘故。
（2）通过不同土壤（粉质砂土、粉质粘土）对铬渣渗滤液静态吸附实验，测定振荡时间、污染物浓度、pH值、温度等条件改变对粉质粘土和粉质砂土吸附Cr(VI)的影响，获得粉质粘土和粉质砂土吸附Cr(VI)非线性等温吸附模型，建立了吸附动力学方程。研究发现，粉质粘土和粉质砂土对Cr(VI)吸附可用Langmuir方程、Freundlich方程和Temkin方程描述，以Langmuir方程为最佳；从吸附动力学看，粉质粘土和粉质砂土的三种动力学方程拟合程度顺序均为：Elovich型公式>双常数速率公式>抛物线扩散公式；粉质粘土相较粉质砂土动力学拟合程度更高且吸附性更好。
（3）通过室内土柱一维动态模拟实验，研究揭示铬渣淋溶液Cr(Ⅵ)在不同土壤（粉质砂土和粉质粘土）—地下水系统中，在污染淋滤和清水淋滤过程中运移规律。实验结果显示，无论粉质砂土还是粉质粘土，淋滤渗出液中Cr（Ⅵ）浓度都是一定时间后才被检出，最初浓度较低，随后浓度值逐渐升高，出现最大值后趋于稳定，对流、弥散和吸附作用是Cr（Ⅵ）运移主要原因；随着清水淋溶进行，渗出液中Cr（Ⅵ）浓度都呈逐渐下降趋势，清水淋滤过程中主要发生溶解、解吸作用，不同土壤，Cr（Ⅵ）浓度趋零时间不同，粘土由于粘粒多、直径小、接触面积大，体现较为严重的拖尾现象。
（4）模拟锦州真实土层，通过自制二维非均质含水层砂箱模型，揭示铬渣淋溶液Cr（Ⅵ）在土壤-地下水系统中的时空动态运移规律。结果表明，Cr(Ⅵ)浓度水平方向上，距离污染源较近砂箱上游，Cr(Ⅵ)浓度峰值出现时间较早，离污染源越远，Cr(Ⅵ)浓度峰值出现时间越晚；在垂直方向上随着时间推移，Cr(Ⅵ)浓度变化曲线也逐渐向前推移，污染范围不断扩大。上层粉质粘土，晶格结构结合紧密，吸附性强，渗透性小，同时作用水头也较小，因而对流作用缓慢，体现水平运移较慢，垂直方向上的势能克服土壤阻力，对流作用较快，迁移作用比较明显，中层为渗透性较好的粉质砂土，污染物横向迁移速度加快，地下水的对流起主要运移作用，下层为砾石层，污染物运移主要表现为对流作用，污染物迅速沿水流方向运移。Cr(Ⅵ)整体迁移性较好，这也造成了污染容易在短时间内扩散。
（5）基于渗流场和浓度场理论，建立综合考虑对流弥散、吸附解吸及存在源汇项的土壤-地下水系统中铬渣渗滤液污染物运移的三维耦合动力学数学模型，并通过数值模拟对锦州、沈阳铬渣堆存场污染物运移和分布进行预测。模拟结果表明，锦州铬渣堆存场Cr（Ⅵ）运移较快，20年即造成附近数公里地下水污染，采取防渗措施（防渗挡墙）后，地下水污染得到一定控制，监测井污染物浓度开始下降；沈阳铬渣堆存场地层为粘土层，Cr（Ⅵ）运移缓慢，20年仅在厂区内部土壤和地下水受到污染，未造成附近区域地下水污染。
Chromium slag is the solid wastes generated in the process of producing chromium salt andferroalloy, of which the main harmful component is the hexavalent chromium[C（rVI）]in solublesodium chromate and acid soluble calcium chromate. The leachate stacked for a long timecontains Cr(VI), which is an important pollutant with high mobility. If chromium slag is stacked,not treated, it will infiltrate into underground with rain, snow and surface water, polluting thesurrounding surface water, groundwater and soil seriously.
Based on the focus of severe environmental pollution caused by chromium slag mucks andleachate, taking two chromium slag mucks respectively from Shenyang and Jinzhou as treatmentobjects, through indoor experiments, theory analysis, numerical simulation and application,studying with deep level, multidisciplinary, multi-angle, draw the following conclusions:
（1）The static soaking-leaching and dynamic leaching experiment on Shenyang andJinzhou chromium slag, measuring the impact of solid-liquid ratio, pH of leaching agent,leaching time, stirring intensity, particle size, temperature on pollutant releasing in chromiumslag, which indicate the mechanism of pollutant precipitation and releasing in different regions.The result shows that chromium slag from Jinzhou has a very high concentration, descendingspeed initially. As time goes on, the velocity becomes lower with Cr(VI) leaking, leadingpollution to soil and groundwater; while chromium slag from Shenyang, the same quality withthe former, has a lower concentration, slower concentration decreasing and descending speed.This all indicates chromium slag from Shenyang has a lighter pollute level, but lasts a longertime.
（2）By experiment of static adsorption to leachate using different soils(silty sand, siltyclay), measuring the impact of shaking time, pollutant concentration, pH value, temperature onadsorption to Cr(VI) by silty sand and silty clay, obtaining nonlinear isotherm model; buildingadsorption kinetic equation. The conclusion obtained is that: the law of adsorption can beexpressed as Langmuir, Freundlich and Temkin equations, among which Langmuir is the best; interms of adsorption kinetics, the order of fitting degree is: Elovich equation is the best followedby two-constant rate equation and parabola diffusion worst. Silty clay is better than silty sand infitting degree, reflecting silty clay has a better adsorption property.
（3）The laboratory column one dimensional dynamic simulating experiment reveals themigration law of leachate through pollution and pure leaching in soils-groundwater systems. The research shows that: Cr(VI) can be detected after a certain time; the concentration experiences agradually increasing until the peak comes, reaching stable. As the pure leaching goes on, theCr(VI) concentration in the leachate has a tendency of decreasing. Convection, dispersion andadsorption are the main causes for Cr(VI) migration while dissolution plays the most importantrole in pure leaching. The Cr(VI) takes different time to reach zero value. In the research, siltyclay needs a longer time.
（4）Chromium slag seeps through the self-made flask model of two-dimensionalheterogeneous aquifer that stores simulation soil of Jinzhou, which reveals the law of leachatemigration in the soil-groundwater system dynamically. The results indicate that: in the horizontaldirection, the concentration peak comes early near the flask upstream and the time is related tothe distance of the pollution sources, the further away from pollution sources, the time longer; inthe vertical direction, the pollution area enlarges continuously with the passage of time. The firstfloor made of silty clay has worse permeability, slower horizontal migration, obvious verticalmigration; the second floor made of sand has better permeability. In this layer, pollutant migratesfaster, in which the convection of underground water plays an important role; the third floor isgravel, in which pollutant migration manifested as convection. The Cr(VI) has good migratoryaptitude as a whole, so pollution can diffuse easily in a short time.
（5）Based on the theory of seepage field and concentration field, build three-dimensionaldynamic coupled numerical model under the consideration of advection-dispersion,adsorption-desorption and source and sink and predict pollutant migration and distribution bysimulating chromium slag mucks respectively from Jinzhou and Shenyang. The results indicatethat: the muck from Jinzhou migrates faster, in another word, it can lead to groundwaterpollution several kilometers around in twenty years. If seepage measures have been taken,groundwater pollution can be controlled to some extent, resulting in pollution concentrationdecreasing in monitoring wells; the formation of chromium slag muck from Shenyang is clay, sothe migration rate is slow. It only pollutes the groundwater in the factory in twenty years.
论文针对目前铬渣堆场及其渗滤液生态环境污染严重这一热点问题，以辽宁省沈阳和锦州两处典型铬渣堆场为研究对象，采用室内实验、理论分析、数值模拟和现场应用相结合的研究方法，从深层次、多学科、多角度展开研究。主要研究成果如下：
（1）通过沈阳、锦州铬渣静态浸溶实验和动态淋溶实验，测定不同固液比、浸取剂pH、浸出时间、搅拌强度、铬渣粒度大小、温度等因素对铬渣中污染物溶解释放影响，揭示不同地区铬渣中污染物析出、释放规律。研究结果表明，锦州铬渣在淋滤初期，Cr(VI)浓度含量非常高，下降速度快，随时间推进，下降速度趋于缓慢，体现淋滤过程中Cr(VI)容易淋出，铬渣堆放将会对土壤－地下水造成严重污染；和锦州同质量的沈阳铬渣，在淋滤过程中，Cr(VI)浓度下降较锦州铬渣缓慢，浓度也较锦州铬渣低，变化幅度较小，下降速度缓慢，主要原因是沈阳铬渣为长期堆存的风化铬渣，而锦州铬渣为新铬渣，可溶性Cr(VI)含量较高的缘故。
（2）通过不同土壤（粉质砂土、粉质粘土）对铬渣渗滤液静态吸附实验，测定振荡时间、污染物浓度、pH值、温度等条件改变对粉质粘土和粉质砂土吸附Cr(VI)的影响，获得粉质粘土和粉质砂土吸附Cr(VI)非线性等温吸附模型，建立了吸附动力学方程。研究发现，粉质粘土和粉质砂土对Cr(VI)吸附可用Langmuir方程、Freundlich方程和Temkin方程描述，以Langmuir方程为最佳；从吸附动力学看，粉质粘土和粉质砂土的三种动力学方程拟合程度顺序均为：Elovich型公式>双常数速率公式>抛物线扩散公式；粉质粘土相较粉质砂土动力学拟合程度更高且吸附性更好。
（3）通过室内土柱一维动态模拟实验，研究揭示铬渣淋溶液Cr(Ⅵ)在不同土壤（粉质砂土和粉质粘土）—地下水系统中，在污染淋滤和清水淋滤过程中运移规律。实验结果显示，无论粉质砂土还是粉质粘土，淋滤渗出液中Cr（Ⅵ）浓度都是一定时间后才被检出，最初浓度较低，随后浓度值逐渐升高，出现最大值后趋于稳定，对流、弥散和吸附作用是Cr（Ⅵ）运移主要原因；随着清水淋溶进行，渗出液中Cr（Ⅵ）浓度都呈逐渐下降趋势，清水淋滤过程中主要发生溶解、解吸作用，不同土壤，Cr（Ⅵ）浓度趋零时间不同，粘土由于粘粒多、直径小、接触面积大，体现较为严重的拖尾现象。
（4）模拟锦州真实土层，通过自制二维非均质含水层砂箱模型，揭示铬渣淋溶液Cr（Ⅵ）在土壤-地下水系统中的时空动态运移规律。结果表明，Cr(Ⅵ)浓度水平方向上，距离污染源较近砂箱上游，Cr(Ⅵ)浓度峰值出现时间较早，离污染源越远，Cr(Ⅵ)浓度峰值出现时间越晚；在垂直方向上随着时间推移，Cr(Ⅵ)浓度变化曲线也逐渐向前推移，污染范围不断扩大。上层粉质粘土，晶格结构结合紧密，吸附性强，渗透性小，同时作用水头也较小，因而对流作用缓慢，体现水平运移较慢，垂直方向上的势能克服土壤阻力，对流作用较快，迁移作用比较明显，中层为渗透性较好的粉质砂土，污染物横向迁移速度加快，地下水的对流起主要运移作用，下层为砾石层，污染物运移主要表现为对流作用，污染物迅速沿水流方向运移。Cr(Ⅵ)整体迁移性较好，这也造成了污染容易在短时间内扩散。
（5）基于渗流场和浓度场理论，建立综合考虑对流弥散、吸附解吸及存在源汇项的土壤-地下水系统中铬渣渗滤液污染物运移的三维耦合动力学数学模型，并通过数值模拟对锦州、沈阳铬渣堆存场污染物运移和分布进行预测。模拟结果表明，锦州铬渣堆存场Cr（Ⅵ）运移较快，20年即造成附近数公里地下水污染，采取防渗措施（防渗挡墙）后，地下水污染得到一定控制，监测井污染物浓度开始下降；沈阳铬渣堆存场地层为粘土层，Cr（Ⅵ）运移缓慢，20年仅在厂区内部土壤和地下水受到污染，未造成附近区域地下水污染。
Chromium slag is the solid wastes generated in the process of producing chromium salt andferroalloy, of which the main harmful component is the hexavalent chromium[C（rVI）]in solublesodium chromate and acid soluble calcium chromate. The leachate stacked for a long timecontains Cr(VI), which is an important pollutant with high mobility. If chromium slag is stacked,not treated, it will infiltrate into underground with rain, snow and surface water, polluting thesurrounding surface water, groundwater and soil seriously.
Based on the focus of severe environmental pollution caused by chromium slag mucks andleachate, taking two chromium slag mucks respectively from Shenyang and Jinzhou as treatmentobjects, through indoor experiments, theory analysis, numerical simulation and application,studying with deep level, multidisciplinary, multi-angle, draw the following conclusions:
（1）The static soaking-leaching and dynamic leaching experiment on Shenyang andJinzhou chromium slag, measuring the impact of solid-liquid ratio, pH of leaching agent,leaching time, stirring intensity, particle size, temperature on pollutant releasing in chromiumslag, which indicate the mechanism of pollutant precipitation and releasing in different regions.The result shows that chromium slag from Jinzhou has a very high concentration, descendingspeed initially. As time goes on, the velocity becomes lower with Cr(VI) leaking, leadingpollution to soil and groundwater; while chromium slag from Shenyang, the same quality withthe former, has a lower concentration, slower concentration decreasing and descending speed.This all indicates chromium slag from Shenyang has a lighter pollute level, but lasts a longertime.
（2）By experiment of static adsorption to leachate using different soils(silty sand, siltyclay), measuring the impact of shaking time, pollutant concentration, pH value, temperature onadsorption to Cr(VI) by silty sand and silty clay, obtaining nonlinear isotherm model; buildingadsorption kinetic equation. The conclusion obtained is that: the law of adsorption can beexpressed as Langmuir, Freundlich and Temkin equations, among which Langmuir is the best; interms of adsorption kinetics, the order of fitting degree is: Elovich equation is the best followedby two-constant rate equation and parabola diffusion worst. Silty clay is better than silty sand infitting degree, reflecting silty clay has a better adsorption property.
（3）The laboratory column one dimensional dynamic simulating experiment reveals themigration law of leachate through pollution and pure leaching in soils-groundwater systems. The research shows that: Cr(VI) can be detected after a certain time; the concentration experiences agradually increasing until the peak comes, reaching stable. As the pure leaching goes on, theCr(VI) concentration in the leachate has a tendency of decreasing. Convection, dispersion andadsorption are the main causes for Cr(VI) migration while dissolution plays the most importantrole in pure leaching. The Cr(VI) takes different time to reach zero value. In the research, siltyclay needs a longer time.
（4）Chromium slag seeps through the self-made flask model of two-dimensionalheterogeneous aquifer that stores simulation soil of Jinzhou, which reveals the law of leachatemigration in the soil-groundwater system dynamically. The results indicate that: in the horizontaldirection, the concentration peak comes early near the flask upstream and the time is related tothe distance of the pollution sources, the further away from pollution sources, the time longer; inthe vertical direction, the pollution area enlarges continuously with the passage of time. The firstfloor made of silty clay has worse permeability, slower horizontal migration, obvious verticalmigration; the second floor made of sand has better permeability. In this layer, pollutant migratesfaster, in which the convection of underground water plays an important role; the third floor isgravel, in which pollutant migration manifested as convection. The Cr(VI) has good migratoryaptitude as a whole, so pollution can diffuse easily in a short time.
（5）Based on the theory of seepage field and concentration field, build three-dimensionaldynamic coupled numerical model under the consideration of advection-dispersion,adsorption-desorption and source and sink and predict pollutant migration and distribution bysimulating chromium slag mucks respectively from Jinzhou and Shenyang. The results indicatethat: the muck from Jinzhou migrates faster, in another word, it can lead to groundwaterpollution several kilometers around in twenty years. If seepage measures have been taken,groundwater pollution can be controlled to some extent, resulting in pollution concentrationdecreasing in monitoring wells; the formation of chromium slag muck from Shenyang is clay, sothe migration rate is slow. It only pollutes the groundwater in the factory in twenty years.
引文
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