摘要
无机半导体光电催化产氢技术利用丰富的太阳能制得清洁的氢能,为解决能源危机和环境问题提供了一个新的途径[1]。WO_3由于无毒、高活性和稳定性等优点在光催化和光电催化领域备受关注。但WO_3的禁带宽度较大(≥2.6 eV),仅能吸收利用部分可见光(近紫外光),同时在光催化过程中WO_3光生电子与空穴容易复合,这些限制了WO_3在光催化和光电催化方面的实际应用[2]。采用连续沉积技术制备的Bi_2S_3/WO_3异质结薄膜具有优异的可见光催化活性,但形成的Bi_2S_3/WO_3界面存在晶格失配和错位导致较大的电子传输阻力[3]。本论文首次采用原位法合成具有理想异质结界面的Bi_2S_3/WO_3薄膜。在高温下WO_3与铋盐反应,使WO_3表面形成钨酸铋(Bi_2WO_6)层,再利用铋离子的亲硫特性,Bi_2WO_6在一定水热条件下与硫脲作用全部转换成Bi_2S_3,从而获得Bi_2S_3/WO_3异质结薄膜。采用XRD,SEM和HRTEM等手段对异质结薄膜进行了表征,证实了Bi_2S_3/WO_3异质结薄膜的形成,Bi_2S_3/WO_3异质结界面处没有发现明显的晶格位错或缺陷。相比于连续沉积制备的Bi_2S_3/WO_3异质结光阳极,原位合成Bi_2S_3/WO_3异质结光阳极呈现更优异的光电化学性能。利用强度调制光电流谱(IMPS)和瞬态光电流谱对光阳极光催化的动力学性质进行了研究,发现原位合成的Bi_2S_3/WO_3异质结光阳极存在更快的电子传输速率和更大瞬态时间参数(电子寿命)。这主要是因为原位合成的理想异质结界面存在较低的电子传输阻力。
引文
[1]Hisatomi,T.;Kubota,J.;Domen,K.,Chem.Soc.Rev.2014,43,7520-7535.
[2]Zhu,T.;Chong,M.N.;Chan,E.S.,Chem Sus Chem 2014,7(11),2974–2997.
[3]Liu,C.;Yang,Y.;Li,W.;Li,J.;Li,Y.;Shi,Q.,ACS Appl.Mat.Interfaces.2015,7(20),10763–10770.