磺化β-环糊精结合铀酰相互作用的毛细管电泳与动力学模拟研究

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• 英文论文题名：Interaction of uranyl with sulfated beta-cyclodextrin studied by using affinity capillary electrophoresis and molecular dynamics simulation
• 论文作者：李林楠 ; 张一丁 ; 李先江 ; 申森森 ; 黄鹤翔 ; 白玉 ; 刘虎威
• 英文论文作者：Linnan Li ; Yiding Zhang ; Xianjiang Li ; Sensen Shen ; Hexiang Huang ; Yu Bai ; Huwei Liu ; College of Chemistry and Molecular Engineering ; Peking University ; China Academy of Engineering Physics
• 年：2016
• 作者机构：北京大学化学与分子工程学院;中国工程物理研究院;
• 论文关键词：铀酰 ; 环糊精 ; 毛细管电泳 ; 分子动力学模拟
• 会议召开时间：2016-07-01
• 会议录名称：中国化学会第30届学术年会摘要集-第二十三分会：复杂样品分离分析
• 语种：中文
• 分类号：O641.4;O658.9
• 学会代码：ZGHY
• 会议名称：中国化学会第30届学术年会-第二十三分会 ; 复杂样品分离分析
• 会议地点：中国辽宁大连
• 主办单位：中国化学会
• 学会名称：中国化学会
• 页数：1
• 文件大小：282k
• 原文格式：D
• 会议级别：全国

摘要

铀是一种银白色的金属元素,在民用能源,国防军工等领域有着重要应用。铀在水溶液中常以铀酰离子及其络合物的形式存在,对铀酰离子与小分子配体相互作用的深入研究,可以揭示二者相互作用具体机制,也给铀富集材料的合成设计提供了重要参考。因此,近年来不断有报道关注溶液中铀酰离子与不同配体如羧酸类,无机阴离子,多肽等的相互作用。本项工作利用亲和毛细管电泳方法(ACE)研究溶液中铀酰离子与磺化β-环糊精分子的相互作用。结果表明,随着磺化β-环糊精的加入显著改变了铀酰离子的淌度值,预示二者较强相互作用的发生。随后应用分子动力学模拟方法(MD)对络合物结构特征做进一步研究,结果表明铀酰离子与周围3-5个磺酸基氧原子结合,不同数目水分子也参与配位,形成五元配合物,U-O平均键长为2.55埃。对铀酰离子水合效应的研究表明配合物形成过程显著减少了铀酰周围配位的水分子数量。此外,通过热力学微扰方法,计算其结合自由能为-12.10±1.46 kcal/mol,表明在溶液中该结合过程自发进行。
The interaction between uranyl and S-β-CD has been studied by ACE and MD simulation.The ACE results suggested that S-β-CD binded with uranyl cation in the capillary through the formation of the inclusion complex.On the basis of the ACE experiment,we employed MD simulation to give insights into the coordination mode and structural features of complex.The results unveiled the possible configurations and the hydration state of uranyl compared with that in bulk water.It is still promising and of great significance that the chemical modification based on the motifs in S-β-CD could enhance the binding affinity for subsequent analytical method development or uranyl pretreatment.

引文

1.Zhang Y.,Li L.,Huang H.,et al.Electrophoresis,2015,36(7-8):1033-1039.
    2.Zhou L.,Bosscher M.,Zhang C.,et al.Nat.Chem.,2014,6(3):236-241.
    3.Odoh O.,Bondarevsky D.,Karpus J.,et al.J.Am.Chem.Soc.,2014,136(50):17484-17494.