新型Pd复合中空纤维膜微反应器催化苯一步绿色合成苯酚
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- 英文论文题名：Novel Pd composite hollow fiber membrane microreactor for one-step oxidation of benzene to phenol
- 论文作者：王晓斌 ; 孙明永 ; 孟波
- 英文论文作者：Xiaobin Wang ; Mingyong Sun ; Bo Meng ; School of Chemical Engineering ; Shandong University of Technology
- 年：2016
- 作者机构：山东理工大学化学工程学院;
- 论文关键词：苯酚 ; 钯膜 ; 微反应器 ; 绿色合成
- 会议召开时间：2016-07-01
- 会议录名称：中国化学会第30届学术年会摘要集-第三十三分会：绿色化学
- 语种：中文
- 分类号：TQ243.11
- 学会代码：ZGHY
- 会议名称：中国化学会第30届学术年会-第三十三分会 ; 绿色化学
- 会议地点：中国辽宁大连
- 主办单位：中国化学会
- 学会名称：中国化学会
- 页数：1
- 文件大小：126k
- 原文格式：D
- 会议级别：全国
摘要
苯直接氧化制备苯酚是当今苯酚合成研究的热点,是一条非常理想的苯酚绿色合成工艺路线。不过这是一个涉及通过活化C-H键直接将羟基引入芳环的过程,是合成化学中最难解决的问题之一。新型钯膜反应器催化苯与O_2-H_2体系一步合成苯酚,突破了长期以来H_2-O_2体系苯一步氧化合成苯酚存在的难题。不仅开辟了一种新的催化方式,而且避免了传统O_2-H_2一起混合进料带来的爆炸危险和安全隐患[1,2]。但采用传统反应器,反应物料之间的接触时间比较短,限制了反应性能,因此苯酚收率和原料利用率较低。与传统反应器相比,微反应器具有能耗低、表面/体积比高、响应时间短、反应可控性好、传质传热性能优良、流动和温度分布均一、易于放大等独特性能,可以获得更高的转化率和选择性。不过,常规方法制备膜微反应器需要很复杂的技术和昂贵设备,成本高,况且也难以制备出常用的陶瓷膜微反应器。相转化烧结法是本世纪初开发的制备陶瓷中空纤维膜的新技术[3],应用这种方法可以一次性制备出多孔支撑层和有效分离层的非对称陶瓷中空纤维膜,管壁薄、通量高、成本低,支撑层的指状孔相当于微反应器的微通道。本文首先制备了具有指状孔微通道结构的氧化铝中空纤维陶瓷管。然后以化学镀法在中空纤维陶瓷管上制备了致密钯膜,在中空纤维管的指状孔微通道内负载了钯催化剂。利用Pd/Al_2O_3复合中空纤维膜微通道催化苯一步制备了苯酚。利用SEM、XRD、EDX等对复合膜的结构和形貌进行了表征。利用N_2和H_2渗透考察了Pd/Al_2O_3复合膜的渗透性能。研究了反应操作条件和微通道结构等对苯制苯酚性能的影响。实验结果表明,在中空纤维陶瓷管上可以成功制备一层4-5um的致密钯膜,在中空纤维陶瓷管的指状孔内可以负载致密或分散的Pd催化剂。Pd/Al_2O_3复合微反应器膜显示了较高的H_2通量和渗透选择性,该复合膜微反应器具有较好的反应性能。
Novel hollow fibers with finger pores were obtained by phase inversion technique.And then a thin continuous Pd membrane was prepared on the surface and pores of tubes by electroless plating method.The samples were characterized by SEM,XRD,and EDX.The permeation was examined by N_2 and H_2.The effects of reactor configurations and operation conditions on the reaction were studied.The results show that a 4-5um continuous Pd membrane could be obtained and this Pd membrane microreactor exhibit good permeability and reactivity.
Novel hollow fibers with finger pores were obtained by phase inversion technique.And then a thin continuous Pd membrane was prepared on the surface and pores of tubes by electroless plating method.The samples were characterized by SEM,XRD,and EDX.The permeation was examined by N_2 and H_2.The effects of reactor configurations and operation conditions on the reaction were studied.The results show that a 4-5um continuous Pd membrane could be obtained and this Pd membrane microreactor exhibit good permeability and reactivity.
引文
[1]Niwa,S.;Eswaramoorthy,M.;Nair,J.et al.,Science,2002,295:105.
[2]Wang,X.;Tan,X.;Meng,B.et al.,Catal.Sci.Technol.2013,3:2380.
[3]Tan,X.;Liu,S.;Li,K.J.Membr.Sci.2001,188:87-95.
[2]Wang,X.;Tan,X.;Meng,B.et al.,Catal.Sci.Technol.2013,3:2380.
[3]Tan,X.;Liu,S.;Li,K.J.Membr.Sci.2001,188:87-95.